他,35岁杰青,不到三个月,发完Science,又发Nature,3年4篇正刊!
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具有原子分辨率的单分子成像是研究各种分子行为和相互作用的重要方法。尽管低剂量电子显微镜已被证明在观察小分子方面是有效的,但它尚未帮助我们对多孔材料(如沸石)中单分子的基本物理和化学有原子理解。小分子与酸位相互作用的构型决定了沸石在催化、吸附、气体分离和能量储存方面的广泛应用。
2022年7月13日,清华大学魏飞及陈晓共同通讯在Nature 在线发表题为“Atomic imaging of zeolite-confined single molecules by electron microscopy”的研究论文,该研究报告了限制在沸石 ZSM-5 通道中的单个吡啶和噻吩的原子成像。在集成差分相差扫描透射电子显微镜(iDPC-STEM)的基础上,该研究直接观察了原位气氛下吡啶在ZSM-5中的吸附和解吸行为。
将成像结果与计算结果进行比较后,原子分辨单吡啶的吸附构型并定位噻吩中的S原子。可以在真实空间图像中直观地研究分子和酸性位点之间的强相互作用。这项工作提供了一种在静态图像和原位实验中直接观察这些分子结构和相互作用的一般策略,将电子显微镜的应用扩展到进一步研究高分辨率的各种单分子行为。
另外,2022年4月28日,清华大学魏飞,张晨曦及陈晓共同通讯在Science 在线发表题为“In situ imaging of the sorption-induced subcell topological flexibility of a rigid zeolite framework”的研究论文,该研究以苯为探针分子对 ZSM-5 沸石的直通道进行了成像,并观察了框架的亚细胞柔韧性。开口孔沿受限苯分子的最长方向伸展,最大纵横变化为15%,MFI骨架的Pnma空间群对称性导致相邻通道变形。这种补偿将整个单元的稳定性和刚度保持在 0.5% 的变形范围内。正如从头算分子动力学模拟所证实的那样,亚细胞的柔韧性主要来源于刚性四面体SiO4单元之间的拓扑软硅-氧-硅铰链,内角从135°到153°不等。总之,该研究结果能够更好地理解沸石的拓扑柔性结构特征以及分子在微孔材料中扩散的内在机制(点击阅读)。
2021年4月21日,清华大学魏飞及陈晓共同通讯在Nature 在线发表题为“A single-molecule van der Waals compass”的研究论文,该研究受传统指南针的启发,使用对二甲苯分子作为旋转指针,以检测MFI型沸石骨架的直通道中主体与客体范德华的相互作用。该研究使用集成的差分相衬对比扫描透射电子显微镜来实现每个通道中单个对二甲苯分子的真实空间成像。通过结合计算结果和成像研究,在单分子指针的取向与通道的原子结构之间建立了良好的相关性。对二甲苯的取向有助于识别范德华相互作用中的变化,该变化与空间和时间维度上的通道几何结构有关。这项工作不仅为研究宿主-客体范德华相互作用在分子水平上的多孔性提供了可见且灵敏的手段,而且还鼓励使用电子显微镜技术进一步研究其他单分子行为(点击阅读)。2020年8月28日,清华大学魏飞及张如范共同通讯在Science 在线发表题为“Super-durable ultralong carbon nanotubes”的研究论文,该研究开发了一种非接触声共振测试系统,用于研究厘米级长的单个CNT的疲劳行为。该研究发现碳纳米管具有优异的抗疲劳性,这取决于温度,并且碳纳米管的疲劳断裂时间主要取决于产生第一个缺陷的时间。总之,该研究确定材料的疲劳寿命取决于应变时初次缺陷的形成,并且在较低温度下疲劳寿命更高(点击阅读)。
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